Die Kunstsammlungen reichen vom 12. Jahrhundert bis in die Gegenwart. Internationale Bedeutung besitzt die Sammlung der Klassischen Moderne vor allem durch das gut hundert Werke umfassende Konvolut des berühmten russischen Expressionisten Alexej von Jawlensky (1864—1941), der die letzten zwanzig Jahre seines Lebens in Wiesbaden verbrachte.
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